Mapping Atomic Motions with Electrons: Toward the Quantum Limit to Imaging Chemistry

Recent advances in ultrafast electron and X-ray diffraction have pushed imaging of structural dynamics into the femtosecond time domain, that is, the fundamental time scale of atomic motion. New physics can be reached beyond the scope of traditional diffraction or reciprocal space imaging. By exploiting the high time resolution, it has been possible to directly observe the collapse of nearly innumerable possible nuclear motions to a few key reaction modes that direct chemistry. It is this reduction in dimensionality in the transition state region that makes chemistry a transferable concept, with the same class of reactions being applicable to synthetic strategies to nearly arbitrary levels of complexity. The ability to image the underlying key reaction modes has been achieved with resolution to relative changes in atomic positions to better than 0.01 Å, that is, comparable to thermal motions. We have effectively reached the fundamental space-time limit with respect to the reaction energetics and imaging the acting forces. In the process of ensemble measured structural changes, we have missed the quantum aspects of chemistry. This perspective reviews the current state of the art in imaging chemistry in action and poses the challenge to access quantum information on the dynamics. There is the possibility with the present ultrabright electron and X-ray sources, at least in principle, to do tomographic reconstruction of quantum states in the form of a Wigner function and density matrix for the vibrational, rotational, and electronic degrees of freedom. Accessing this quantum information constitutes the ultimate demand on the spatial and temporal resolution of reciprocal space imaging of chemistry. Given the much shorter wavelength and corresponding intrinsically higher spatial resolution of current electron sources over X-rays, this Perspective will focus on electrons to provide an overview of the challenge on both the theory and the experimental fronts to extract the quantum aspects of molecular dynamics

Enterprise financial state management and ways of its improvement

У статті розглянуто та узагальнено підходи до визначення сутності поняття “управління фінансовим станом підприємства”. Виділено систему принципів управління фінансовим станом підприємства, його завдання та етапи. Проаналізовано фінансовий стан підприємства на основі показників фінансової стійкості, ліквідності, ділової активності та рентабельності. В процесі аналізу встановлено, що підприємство має незадовільний стан платоспроможності та низький рівень фінансової стійкості. Запропоновано напрямки удосконалення процесу управління фінансовим станом підприємства. Approaches of determination of the essence of the term “enterprise financial state management” are considered and generalized in the article. System of principles of enterprise financial state management, its objectives and stages, are denoted. Taking into account the indexes of financial stability, liquidity, business activity and profitability, the enterprise financial state is analyzed. In the process of analysis it was defined that the enterprise has poor state of solvency and low level of financial stability. Ways of improvement of enterprise financial state management process are introduced

Plasma Based Reconfigurable Plane Reflector Antenna

An antenna design was developed with a plane reconfigurable plasma-based reflector. A plasma dipole acts as a radiator. It is also possible to operate the antenna in the corner reflector mode

СТРУКТУРНАЯ ДИНАМИКА СВОБОДНЫХ МОЛЕКУЛ И КОНДЕНСИРОВАННОГО СОСТОЯНИЯ ВЕЩЕСТВА. Часть II. ПЕРЕХОДНЫЕ СТРУКТУРЫ В ХИМИЧЕСКИХ РЕАКЦИЯХ

Basic knowledge of mankind so far relates to the description of electrons and atoms in the material in a state of equilibrium, where the behavior changes slowly over time. The electron diffraction with a high temporal and space resolution has opened the possibility of direct observation of the processes occurring in the transient state of the substance (molecular movie). Here it is necessary to provide a temporary resolution of the order of 100 fs, which corresponds to the transition of the system through the energy barrier of the potential surface, which describes the chemical reaction - the process of the breaking and the formation of new bonds between the interacting agents. Thus, the possibility of the investigation of the coherent nuclear dynamics of molecular systems and the condensed matter can be opened. In the past two decades, it has been possible to observe the nuclear motion in the temporal interval corresponding to the period of the nuclear oscillation. The observed coherent changes in the nuclear system at such temporal intervals determine the fundamental shift from the standard kinetics of chemical reactions to the dynamics of the phase trajectory of a single molecule, the molecular quantum state tomography.Базовые знания человечества до сих пор относятся к описанию электронов и атомов в веществе, находящемся в состоянии равновесия, или близком к равновесию и медленно изменяющемуся во времени. В то же время известно, что химические реакции носят динамический характер, а элементарный акт химической реакции происходит в фемтосекундном временном интервале. Дифракция электронов с высоким временным и пространственным разрешением открыла возможность прямого наблюдения процессов, происходящих в переходном состоянии вещества (молекулярный фильм). Здесь необходимо обеспечить временное разрешение порядка 100 фс, что соответствует переходу системы через энергетический барьер поверхности потенциальной энергии, который описывает химическую реакцию - процесс разрушения и образования новых связей взаимодействующих реагентов. Таким образом, может быть раскрыта возможность исследования когерентной ядерной динамики молекулярных систем и конденсированного состояния вещества, включая его экстремальные состояния. За последние два десятилетия было возможно наблюдать движение ядер в молекулах во временном интервале, соответствующем периоду их колебаний. Наблюдаемые когерентные изменения в ядерной системе в такие временные интервалы определяют фундаментальный переход от стандартной кинетики химических реакций к динамике фазовой траектории отдельной молекулы, томографии молекулярного квантового состояния

СТРУКТУРНАЯ ДИНАМИКА СВОБОДНЫХ МОЛЕКУЛ И КОНДЕНСИРОВАННОГО СОСТОЯНИЯ ВЕЩЕСТВА. Часть I. ТЕОРИЯ И ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ МЕТОДЫ

To understand the dynamic features of molecular systems with a complex landscape of potential energy surfaces, it is necessary to study them in the associated 4D space-time continuum. The introduction of time in the diffraction methods and the development of coherent principles of the research process opened up new approaches for the study of the dynamics of wave packets, intermediates and transient states of the chemical reactions, short-lived compounds in the gaseous and condensed media. Time-resolved electron diffraction, the new method for the structural dynamic studies of free molecules, clusters and condensed matter, differs from the traditional method of electron diffraction both in the experimental part and in the theoretical approaches used in the interpretation of diffraction data. Here there is particularly pronounced the need of a corresponding theoretical basis for the processing of the electron diffraction data and the results of spectral investigations of the coherent dynamics in the field of intense ultrashort laser radiation. Such unified and integrated approach can be formulated using the adiabatic potential energy surfaces of the ground and excited states of the systems under study. The combination of state-of-the-art optical techniques and electron diffraction methods based on different physical phenomena, but complementing each other, opens up new possibilities of the structural studies at time sequences of ultrashort duration. It provides the required integration of the triad, "structure - dynamics - functions" in chemistry, biology and materials science.Для понимания особенностей динамики молекулярных систем со сложным ландшафтом поверхности потенциальной энергии, необходимо исследовать их в четырехмерном пространственно-временном континууме. Введение времени в дифракционные методы и развитие когерентных принципов процесса исследования открывают новые подходы к изучению динамики волновых пакетов, промежуточных и переходных состояний химических реакций, короткоживущих соединений в газовой и конденсированной средах. Дифракция электронов с временным разрешением, новый метод структурных динамических исследований свободных молекул, кластеров и конденсированных сред, отличается от традиционного метода дифракции электронов как по экспериментальному оборудованию, так и теоретическими подходами, используемыми при интерпретации дифракционных данных. В методах с временным разрешением особенно выражена необходимость соответствующей теоретической основы для обработки данных дифракции электронов и результатов спектральных исследований когерентной динамики с использованием интенсивного ультракороткого лазерного излучения. Такой единый и комплексный подход можно сформулировать, используя понятие адиабатической поверхности потенциальной энергии основного и возбужденных состояний исследуемых систем. Сочетание самых современных оптических технологий и методов дифракции электронов, основанных на различных физических явлениях, дополняющих друг друга, открывает новые возможности структурных исследований с использованием импульсных последовательностей ультракороткой длительности. Такое сочетание обеспечивает необходимую интеграцию триады «структура - динамика - свойство» в химии, биологии и материаловедении

Surface species investigation of Ni-Fe catalysts of CO₂ hydrogenation by TD MS analysis

The condition of Ni-Fe catalysts’ surface was investigated by the method of thermally programmed desorption with mass spectral analysis of desorbed particles (TD MS). TD spectra indicated the desorption of CO₂ (m/z = 44), CO (m/z = 28) and H₂O (m/z = 18) particles from the surface of samples with high and low catalytic activity in the reaction of CO₂ hydrogenation. Intermediate compounds CHO*, CH₂O* were not observed in the TD profiles for all investigated catalysts. On the basis of catalytic performance results and thermal desorption data it can be suggested that process of CO₂ hydrogenation over Ni-Fe catalysts proceeds via direct hydrogenation of CO₂ to CH₄.Методом термопрограмованої десорбційної мас-спектрометрії (ТД МС) досліджено стан поверхні Ni-Fe каталізаторів реакції гідрогенування СО₂. На ТД спектрах зареєстровано десорбцію частинок CO₂ (m/z = 44), CO (m/z = 28) та H₂O (m/z = 18) з поверхні зразків, що проявили високу та низьку каталітичну активність у реакції гідрогенування СО₂. Проміжні сполуки CHO*, CH₂O* не спостерігалися на ТД профілях для всіх досліджуваних зразків. На основі результатів каталітичної активності та термічної десорбції зроблено припущення, що процес конверсії СО₂ в метан на Ni-Fe каталізаторах відбувається через пряме гідрогенування карбону без утворення проміжних кисневмісних сполук.Методом термопрограмированной десорбционной масс-спектрометрии (ТД МС) исследовано состояние поверхности Ni-Fe катализаторов реакции гидрогенирования СО₂. По ТД спектрах зарегистрировано десорбцию частичек CO₂ (m/z = 44), CO (m/z = 28) та H₂O (m/z = 18) с поверхности образцов, которые показали высокую и низкую активность в реакции гидрогенирования СО₂. Образование промежуточных соединений CHO*, CH₂O* не наблюдалось ни для одного из исследованных образцов. Из полученных результатов по изучению каталитической активности и термической десорбции сделано предположение, что процесс конверсии СО₂ в метан на Ni-Fe катализаторах происходит путем прямого гидрогенирования атомарного углерода без образования промежуточных кислородсодержащих соединений